Ladungsträgerrekombination in Halid-Perowskiten

Der Erfolg von Halid-Perowskiten in einer Vielzahl von optoelektronischen Anwendungen wird oft auf ihre langen Lebensdauern fotoangeregter Träger zurückgeführt, was dazu geführt hat, dass die Ladungsträgerrekombinationsprozesse als einzigartig im Vergleich zu anderen Halbleitern beschrieben werden. Hier integrieren wir aktuelle Literaturbefunde, um eine kritische Bewertung der Faktoren vorzunehmen, von denen wir glauben, dass sie am wahrscheinlichsten die Rekombination in den am häufigsten untersuchten Halid-Perowskit-Systemen steuern. Wir konzentrieren uns auf vier Mechanismen, die vorgeschlagen wurden, um die gemessenen Lebensdauern der Ladungsträgerrekombination zu beeinflussen, nämlich: (1) Rekombination über Fangzustände, (2) Polaronbildung, (3) die indirekte Natur der Bandlücke (z. B. Rashba-Effekt) und (4) Photon-Recycling. Wir prüfen die Beweise für jeden Fall und die Auswirkungen jedes Prozesses auf die Dynamik der Trägerrekombination. Obwohl sie beträchtliche Spekulationen auf sich gezogen haben, kommen wir zu dem Schluss, dass multiple Fang- oder Hopping-Prozesse in flachen Fangzuständen sowie die mögliche indirekte Natur der Bandlücke (z. B. Rashba-Effekt) aufgrund der kombinierten Beweise weniger wahrscheinlich sind, zumindest in hochqualitativen Proben, die für Solarzellen und lichtemittierende Dioden am relevantesten sind. Andererseits scheint das Photon-Recycling eine klare Rolle bei der Erhöhung der scheinbaren Lebensdauer für Proben mit hohen photolumineszenten Quantenausbeuten zu spielen. Wir kommen zu dem Schluss, dass Polaron-Dynamik faszinierend ist und weiterer Studien bedarf. Wir heben mögliche wechselseitige Abhängigkeiten dieser Prozesse hervor und schlagen zukünftige Experimente vor, um ihre relativen Beiträge besser zu entkoppeln. Ein umfassenderes Verständnis der Rekombinationsprozesse könnte es uns ermöglichen, die Eigenschaften dieser faszinierenden Halbleiter rational zu gestalten und wird zur Entdeckung anderer Materialien beitragen, die ähnliche außergewöhnliche optoelektronische Eigenschaften aufweisen.