Construcción a nivel atómico de la superficie de aleación PdFe con tensión de tracción hacia una electrocatalisis de reducción de oxígeno altamente eficiente

Explorar los electrocatalizadores no-Pt de alto rendimiento para la reacción de reducción de oxígeno (ORR), el proceso que representa el cuello de botella en las pilas de combustible, es deseable pero desafiante. Aquí, informamos sobre los icosaedros de núcleo-cáscara Pd@PdFe como un electrocatalizador activo y duradero para la ORR en condiciones alcalinas, que presentan una capa de sobrecarga de PdFe con tensión de tracción de tres capas atómicas sobre los icosaedros de Pd. Nuestro catalizador optimizado muestra una mejora de 2.8 veces en la actividad de masa y 6.9 veces en la actividad específica en comparación con el catalizador comercial Pt/C para la ORR, representando uno de los mejores electrocatalizadores no-Pt. Además, la catalisis de ORR mejorada está fuertemente respaldada por el rendimiento de la celda de combustible ensamblada utilizando los icosaedros de núcleo-cáscara Pd@PdFe como electrocatalizador catódico. Los cálculos de teoría del funcional de densidad revelan que el acoplamiento sinérgico de la tensión de tracción y los efectos de la aleación permiten la fuerza de unión óptima para los intermedios, lo que causa la máxima actividad. El presente trabajo sugiere que el acoplamiento entre múltiples modulaciones superficiales otorga un mayor espacio para el diseño racional de catalizadores notables.