热活化过硫酸盐对 Sulfamethoxazole 的转化：转化产物模式与碳氮同位素分馏的关联

Sulfamethoxazole (SMX) 是地下水中经常检出的一种抗生素，引发了环境担忧。过硫酸盐氧化常用于去除微污染物。为研究过硫酸盐对 SMX 的转化机制，在 pH 3、7 和 10 条件下利用热活化过硫酸盐进行了实验。在不同 pH 水平下，TP269a（SMX-羟胺）和 TP178 均被鉴定为主要的 TP。在 pH 3 时特异性生成的 4-nitroso-SMX、4-nitro-SMX 和 TP518 突显了 SO4•– 进攻 NH2 的作用。在 pH 7 和 10 时，3A5MI 成为主要的 TP。各 pH 水平下的碳同位素分馏（在 pH 3、7 和 10 下分别为 εC = −1.3 ± 0.5‰、−1.1 ± 0.4‰ 和 −1.1 ± 0.3‰）保持一致，这由涉及 C–S 键断裂的 TP178 生成所致。pH 3 时的反向氮同位素分馏（εN = +0.68 ± 0.11‰）与 SO4•– 诱导的单电子转移相关。相反，pH 10 时的正常氮同位素分馏（εN = −0.27 ± 0.04‰）与通过 HO• 夺氢引起的 N–H 键断裂以及 N–S 键断裂相关。pH 7 时的反向氮同位素分馏表明主要途径涉及 SO4•– 反应，占 74%。总体而言，结果突显了 CSIA 在阐明 SMX 氧化途径方面的应用潜力。