光激活离子传输：内在缺陷和等离子体在高效离子能量收集中的作用

绿色植物的光合作用和某些古菌的能量转化与光调节的离子泵是密不可分的。二维（2D）纳流体膜，作为构建离子泵的竞争候选者，展示了收集光能的令人兴奋的前景。然而，在2D材料合成过程中不可避免的缺陷表明，理解其对纳流体系统中离子传输动力学的影响至关重要。在这里，我们通过将三氧化钼（MoO3）与受控氧空位插层到氧化石墨烯层中，呈现了一种化学工程异构纳流体膜（ANM），系统地研究了缺陷化学控制的光激活离子传输。在光激发下，MoO3 纳米片通过光化学 H+ 插层表现出可调的表面等离子体共振（SPR），导致氧空位的增加和自由电子浓度的升高。这些空位使 MoO3 富含过量的局部表面电子，从而实现可调的 SPR，产生负电荷中心，并通过缺陷诱导的极化显著增强空间电荷。密度泛函理论（DFT）计算揭示了缺陷增强阳离子传输的原子级机制，表明与一个空位相比，两个空位的 MoO3 表面的 K+ 吸附能增加了 188%（−13.66 与 −4.74 eV）。在不对称光照射下，该系统在平衡离子溶液中实现了大约 439.2 W/cm2 的峰值功率密度，通过缺陷与等离子体的协同效应实现了 7.98 × 10–4% 的光子到离子能量转换效率。我们的研究开创性地阐明了内在缺陷对纳流体膜中活性离子传输的调节及其潜在机制，同时为纳流体环境中光子-电子-离子的相互作用提供了新的视角。