금속-유기 구조에서 Ti(IV) 활성 부위에서의 유기인산 염기 가수분해에 대한 구조-활성 관계 통찰력

유기 인 계통 신경 작용제는 가장 독성이 강한 화학 물질 중 하나이며, 국제 금지에도 불구하고 계속 사용되고 있어 인간에게 위협이 됩니다. 금속-유기 구조체(MOFs)는 이러한 화학 물질을 금속 노드의 루이스 산성 활성 부위에서 가수분해를 통해 빠르게 해독할 수 있는 조정 가능한 구조를 가진 이종 촉매의 한 종류로 부각되고 있습니다. 현재까지 이 분야의 대부분 연구는 육각핵 Zr(IV) 클러스터를 포함한 지르코늄 기반 MOF(Zr-MOF)에 초점을 맞추고 있으며, 유사한 촉매 성질을 가진 MOF를 구성하기 위해 사용할 수 있는 루이스 산성 전이 금속 이온의 방대한 도구 상자에도 불구하고 그렇습니다. 특히, Ti(IV)가 Zr(IV)보다 강한 루이스 산임에도 불구하고 Ti 기반 MOF(Ti-MOF)를 이 변환 과정의 촉매로 사용하는 보고는 매우 적습니다. 이 연구에서는 각각 고유한 배위 환경에서 Ti(IV) 이온을 포함하는 다섯 개의 Ti-MOF(Ti-MFU-4l, NU-1012-NDC, MIL-125, Ti-MIL-101, MIL-177(LT), MIL-177(HT))를 탐구하여 서로 다른 노드 구조와 서로 다른 링커(예: 아졸레이트 및 카 복실레이트)가 기본 수용액에서 Ti(IV) 기반 활성 부위에 있는 유기 인 신경 작용제 유사체의 결합 및 이후 가수분해에 미치는 영향을 조사했습니다. 실험 및 이론 연구에 따르면, 단일 금속 Ti(IV)-OH 종을 포함하는 Ti-MFU-4l가 이 시리즈 중에서 약 2분의 반감기로 최고의 촉매 성능을 나타냅니다. 이는 Ti-MFU-4l을 현재까지 보고된 모든 MOF 중에서 최고의 신경 작용제 가수분해 촉매 중 하나로 자리매김하게 합니다.