阐明人为源和土壤 NO x 排放变化对中国 O 3 趋势的贡献

摘要 地面臭氧（O 3 ）污染是一项严峻的环境挑战，但现有研究主要集中在其夏季峰值。我们的分析表明，中国的高 O 3 污染事件目前已扩展至春季和秋季，2014–2023 年期间暖季（4月–9月）日最大8小时平均（MDA8）O 3 浓度以 5.2 μg m −3 yr −1 的速度上升。当前的 O 3 减排侧重于人为源 NO x 排放（ANO x ），而忽视了土壤 NO x 排放（SNO x ）对对流层 O 3 生成的贡献。在这里，我们开发了一个将机器学习模型（XGBoost）与 WRF‐Chem 统一输入（UI‐WRF‐Chem）相结合的创新框架，以量化 2015–2019 年期间 ANO x 和 SNO x 对 O 3 增加的影响。结果表明，尽管在 2015–2022 年间中国暖季 SNO x 仅占总 NO x 排放量的 23%–27%，但它们总体上推动了 O 3 的增加，并表现出明显的区域和季节异质性。与城市地区相比，长三角地区农村区域的 O 3 生成机制主要转变为 NO x 控制型，使得 O 3 对 SNO x 高度敏感。相对于 2015 年，2016–2019 年期间 SNO x 的变化导致暖季 MDA8 O 3 增加了 1.0–1.3 μg m −3 。尽管发生了类似的机制转变，但京津冀和汾渭平原地区的农村区域仍保持较强的 VOCs 控制型特征；因此，SNO x 扰动对 O 3 的影响较小。尽管夏季 SNO x 较高，但其在过渡季节（4月、5月和9月）对 O 3 增加的贡献呈上升趋势，表明应更加关注施肥驱动的 SNO x 。我们的研究强调，未来的 O 3 控制策略应考虑 SNO x 及其区域和季节差异。