Phosphate als Kathoden in Lithium-Ionen-Batterien: Eine Bewertung basierend auf hochdurchsatzfähigen ab initio Berechnungen

Phosphatmaterialien werden umfassend als Elektroden für Lithium-Ionen-Batterien untersucht. In dieser Arbeit präsentieren wir eine hochdurchsatzfähige ab initio Analyse von Phosphaten als Kathodenmaterialien. Kapazität, Spannung, spezifische Energie, Energiedichte und thermische Stabilität werden rechnerisch für Tausende von Verbindungen bewertet. Die Grenzen hinsichtlich der gravimetrischen und volumetrischen Kapazität, die der Phosphatchemie innewohnen, werden bestimmt. Spannungsbereiche für alle Redoxpaare in Phosphaten werden bereitgestellt, und die strukturellen Faktoren, die die Spannungen beeinflussen, werden analysiert. Wir untersuchen erneut, ob Phosphatmaterialien von Natur aus sicher sind, und stellen fest, dass bei demselben Oxidationszustand die Sauerstofffreisetzung thermodynamisch bei niedrigeren Temperaturen für Phosphate erfolgt als für Oxide. Diese Ergebnisse werden genutzt, um spezifische Chemien innerhalb der Phosphatklasse zu empfehlen und die intrinsischen Grenzen bestimmter Materialien von aktuellem Interesse (z.B. LiCoPO4 und LiNiPO4) aufzuzeigen.