基于聚离子液体的 Cu0–CuI 串联催化剂高效电催化 CO2 还原为 C2+ 产物

摘要 在聚合物修饰的 Cu 基催化剂上电还原 CO 2 已显示出较高的多电子还原（>2 e − ）选择性，然而，大多数相应的电流密度仍然过小，无法支持工业应用。在本研究中，我们设计了一种基于聚离子液体（PIL）的 Cu 0 –Cu I 串联催化剂，用于以高反应速率和高选择性生产 C 2+ 产物。值得注意的是，获得了 76.1 % 的高 C 2+ 法拉第效率（FE ）以及 304.2 mA cm −2 的高分电流密度。机理研究表明，数量充足且高度分散的 Cu 0 ‐PIL‐Cu I 界面对于这种反应活性至关重要。具体而言，由 Cu 纳米颗粒衍生的 Cu 0 ‐PIL 界面贡献了高电流密度和适度的 C 2+ 选择性，而由 Cu I 物种衍生的 PIL‐Cu I 界面在局部富集的 *CO 中间体下对 C−C 偶联表现出高活性。此外，PIL 层的存在通过降低 C−C 偶联的能垒促进了 C 2+ 选择性。