铺平通往长寿命石墨/LiNi0.5Mn1.5O4全电池的道路：电化学与界面视角

摘要 无钴且低镍含量的尖晶石高压正极LiNi 0.5 Mn 1.5 O 4 (LNMO)因其高能量密度和功率密度、良好的热稳定性以及低成本而在锂离子电池中极具应用前景。然而，其高工作电压（≈4.7 V）会导致电解液分解、严重的化学穿梭效应以及电极-电解质界面（EEIs）恶化，阻碍了其实用化可行性。本研究表明，通过在含有 30 wt.% 氟代碳酸乙烯酯的电解液中对石墨进行电化学预循环，可以构建坚固的富含LiF的人工固体电解质界面以实现表面保护；另一方面，在 2.6 V 的全电池电压下，对Fe掺杂LNMO进行电化学预锂化可作为石墨的锂源。结果表明，采用修饰电极的全电池展现出 129 mA h g −1 的高容量，且在 200 次循环后具有 93% 的优异容量保持率，远优于采用新鲜电极的全电池（初始容量 120 mA h g −1，保持率为 78%）。最后，基于本研究中电化学改性与EEIs深入分析所获得的启示，描绘了通往长寿命石墨||LNMO全电池的途径。