Fluoriertes Carbonatelektrolyt mit überlegener oxidativer Stabilität ermöglicht langfristige Zyklusstabilität von Na2/3Ni1/3Mn2/3O2-Kathoden in Natrium-Ionen-Batterien

Zusammenfassung Geschichtete Übergangsmetalloxide sind vielversprechende Kathodenmaterialien für Natrium-Ionen-Batterien, die für kostengünstige Energiespeichersysteme geeignet sind. Ihre Zyklusstabilität muss jedoch erheblich verbessert werden, um den Anforderungen praktischer Anwendungen gerecht zu werden. Insbesondere bleiben die Probleme im Zusammenhang mit der Stabilität des Elektrolyten und der Bildung einer instabilen Kathoden-Elektrolyt-Schnittstelle (CEI) ungelöst. In dieser Studie wird gezeigt, dass ein Elektrolyt mit hohem Fluorgehalt eine robuste fluorierte CEI auf der Na2/3Ni1/3Mn2/3O2-Kathode, einem repräsentativen Übergangsmetalloxid, induzieren kann, welches die Oberfläche effizient passivieren und die kontinuierliche Zersetzung des Elektrolyten während des Zyklus unterdrücken kann. Infolgedessen zeigen die Zellen eine bemerkenswert verbesserte Leistungsfähigkeit und Zyklusstabilität. Dichtefunktional-Simulationen validieren weiter die überlegene Stabilität des fluorierten Elektrolyten auf Kathoden mit niedriger Energie des höchsten besetzten Molekülorbital und hohen Dissoziationsenergiebarrieren. Diese Erkenntnis zeigt die vorteilhafte Rolle fluorierter Elektrolyte zur Verbesserung der langfristigen Zyklusstabilität von Na2/3Ni1/3Mn2/3O2-Kathoden für netzskalierbare Anwendungen.