由氢键网络介导且具有显著自旋极化特性的 5D 手性钙钛矿

摘要 在本研究中，我们通过将非手性胍（GA + ）和手性 R / S ‐甲基苄基铵（ R / S ‐MBA + ）引入钙钛矿骨架，开发了新型手性杂化钙钛矿 ( R / S ‐MBA)(GA)PbI 4 。所得材料具有独特的结构构型，介于 1D 和 2D 钙钛矿之间，我们将其描述为 1.5D。该结构的特征在于氢键网络诱导的之字形无机链排列，进而形成有序的层状构架。结构维度同时影响电子和自旋相关特性。密度泛函理论（DFT）计算揭示了由晶体结构的空间反演不对称性诱导的 Rashba 分裂，而圆偏振瞬态吸收光谱证实了纳秒级的自旋寿命。磁性导电探针原子力显微镜（mCP‐AFM）测量表明，( R ‐MBA)(GA)PbI 4 和 ( S ‐MBA)(GA)PbI 4 具有出色的手性诱导自旋选择性（CISS），最大自旋极化度分别达到 (92±1)% 和 (−94±2)%。这些发现凸显了 ( R / S ‐MBA)(GA)PbI 4 作为下一代自旋电子器件极具潜力的候选材料，同时也突显了化学环境在塑造手性钙钛矿的结构维度及自旋极化特性中的关键作用。