基于最优调节含时范围分离杂化密度泛函理论的固态光学吸收

我们提出了一个框架，用于基于最优调节的范围分离杂化密度泛函理论获得可靠的固态电荷与光学激发及光谱。该方法完全置于广义 Kohn-Sham 理论的形式框架内，能够准确预测激子结合能。我们通过对分子半导体晶体 pentacene 中的单粒子和双粒子激发进行第一性原理计算展示了我们的方法，所得结果与实验和先前的计算高度吻合。我们进一步表明，通过设置一个用于产生已知带隙的可调参数，该方法能够准确预测硅和氟化锂（典型的共价和离子固体）的能带结构与光学光谱。我们的研究结果表明，对于广泛的扩展块体系统，该方法可作为多体微扰理论的一种计算成本低廉的替代方案，为研究尺寸和复杂性不断增加的材料开辟了道路。