基于片层 Nb2O5 的高密度挫败路易斯对用于光催化非氧化甲烷偶联

摘要 光催化甲烷转化需要一个由丰富的活化位点构成的强极化环境，以具备强大 C-H 剪切能力的伸展性。通过热还原促进的相变过程，在片层 Nb2O5 上制备了由低价路易斯酸 Nb 和路易斯碱 Nb-OH 组成的高密度挫败路易斯对。得益于片层 Nb2O5 的平面原子排列，挫败路易斯位点高度暴露并可接触反应物，从而实现了在没有贵金属辅助的情况下，光催化非氧化甲烷偶联的优越甲烷转化率为 1456 μmol g −1 h −1。基于时间依赖的 DFT 计算表明，光激发电子从路易斯酸 (LA) 向路易斯碱 (LB) 位点的转移以协同方式增强了其强度，促进了 LA 和 LB 之间的 C-H 断裂。该研究为设计和构建光催化甲烷的 C-H 激活偏极化微环境提供了深入的见解，而无需贵金属的辅助。