Engenharia de Núcleo–Casca de Catalisadores Bimetálicos Pd–Ag para Produção Eficiente de Hidrogênio a partir da Decomposição do Ácido Fórmico

Para desenvolver catalisadores bimetálicos de alto desempenho, o controle fino sobre os efeitos de ligantes e de tensão dos elementos secundários na função catalítica dos elementos primários é crucial. Aqui, introduzimos uma abordagem para produzir nanocatalisadores bimetálicos Pd–Ag com núcleo–casca, com regulação sinérgica dos efeitos de ligante e tensão do Ag. Através da engenharia precisa de núcleo–casca, foram realizados nanocristais (núcleo de liga PdAg)@(casca ultrafina de Pd) com composições de núcleo e espessuras de casca controladas, além de uma morfologia octaédrica bem definida. Os nanocristais octaédricos PdAg@Pd preparados exibiram desempenho catalítico pronunciado em relação à produção de hidrogênio a partir da decomposição do ácido fórmico. A atividade catalítica máxima foi alcançada com nanocristais PdAg@Pd consistindo em núcleos de liga PdAg com uma razão atômica média de Pd/Ag de 3,5:1 e 1,1 camada atômica de cascas de Pd, que mostraram uma frequência de giro recorde de 21.500 h–1 a 50 °C. Essa função catalítica pode ser atribuída à combinação otimizada dos efeitos de promoção eletrônica e de tensão da rede do Ag sobre o Pd. Envisionamos que o presente trabalho pode fornecer uma diretriz racional para o design de catalisadores aprimorados para várias reações químicas e eletroquímicas importantes.