安培级联电合成二氧化碳还原与甲醛脱氢反应生成甲酸盐

当前催化剂在二氧化碳电还原过程中面临高电流密度下甲酸盐选择性低的挑战。在此，我们展示了一种多功能策略，通过在其表面引入贵金属原子、改善氧亲和性以及调节关键的氧结合*OCHO中间体的吸附，来增强p区金属基催化剂的甲酸盐生产。甲酸盐的产率对一系列改性催化剂的*OCHO结合强度呈现出火山状依赖性。分散的铑镓氧化物(Rh/In2O3)催化剂表现出令人印象深刻的性能，在0.20至1.21 A cm−2广泛的电流密度范围内实现了超过90%的甲酸盐法拉第效率(FE)。原位拉曼光谱和理论计算表明，亲氧的铑位点通过优化其吸附能促进了*OCHO的形成，使Rh/In2O3位于火山形顶点附近。双极电合成系统将阴极的二氧化碳还原与阳极的甲醛氧化脱氢相耦合，在安培级电流密度和低电池电压2.5 V下进一步将甲酸盐的FE提升至近190%，并生成纯氢。在甲酸盐电合成中开发高产量和节能系统既具有吸引力也面临挑战。在此，作者报告了一种高效的Rh分散的In2O3催化剂用于二氧化碳还原，伴随阳极醛氧化脱氢实现安培级甲酸盐共生产。