Rationale Formulierung von Elektrolyten auf Ether‐Lacton‐Basis für sichere und nachhaltige nickelreiche Lithium‐Ionen‐Batterien

ABSTRAKT Diese Studie befasst sich mit der Formulierung neuartiger Elektrolyte, die darauf ausgelegt sind, die Sicherheit, Nachhaltigkeit und Kompatibilität mit der LiNi 0.92 Mn 0.04 Co 0.04 O 2 (NMC92)‐Kathode zu verbessern. Es wird die Kombination eines biobasierten Lösungsmittels (γ‐Valerolacton, GVL) mit einem sicheren, stabilen, innovativen Hilfslösungsmittel (Diethylenglycolbutylethylether, DEGBEE) sowie mit Salzen auf Imid‐ und Boratbasis untersucht. Die resultierenden Elektrolytsysteme weisen eine geringere Entflammbarkeit und verbesserte Transporteigenschaften auf. Molekulardynamische Simulationen zeigen ein günstiges Solvatationsverhalten und eine erhöhte Lithium‐Ionen‐Beweglichkeit in GVL‐basierten Elektrolyten aufgrund einer verringerten Ionenaggregation. Die untersuchten Elektrolytsysteme zeichnen sich zudem durch eine ausgeprägte elektrochemische Leistung sowie eine gesteigerte Ratenfähigkeit in Halbzellen mit NMC92‐Kathoden aus. Nach 300 galvanostatischen Zyklen bei der Rate von 1 C bleiben 80 % der Anfangskapazität erhalten. Dies wird auf die anorganische Beschaffenheit der Kathoden‐Elektrolyt‐Grenzschicht zurückgeführt, was durch Ex‐situ ‐Röntgenphotoelektronen‐Spektroskopie nahegelegt wird. Abschließend wird die Eignung dieser neuartigen Elektrolytsysteme für großtechnische Anwendungen in Pouch‐Zellen bewertet. Sie erreichen nicht nur eine mit herkömmlichen Elektrolyten vergleichbare Leistung, sondern verbessern auch die allgemeine Sicherheit und Nachhaltigkeit der Zellen.