氧2p能带钉扎稳定高电压钾离子电池

摘要 钾离子电池因钾资源的自然丰富性，已成为大规模储能应用的有前景候选者。然而，其发展受到正极材料结构不稳定性和表面退化的限制。在此，我们展示了一种氧2p能带钉扎策略，采用强关联莫特绝缘体的外延层来稳定正极-电解质界面。该外延界面电子结构调控（i）实现了高达4.6 V（相对于K⁺/K）的高截止电压稳定运行，且（ii）捕获并分散表面高能空穴，稳定晶格氧价态，从而从源头抑制反应性氧物种形成。采用氧2p能带钉扎的CuO修饰K₀.₅Mn₀.₉₅Ti₀.₀₅O₂（KMTO-SP）正极展现超过430 Wh kg⁻¹的高能量密度。此外，组装的石墨负极全电池在500 mA g⁻¹电流密度下表现出卓越循环稳定性，超过3300次循环仍保持性能，彰显其实用潜力。本研究开创了通过电子界面调控设计高电压正极的新范式，展示了能源存储系统的显著潜力。