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我们提出了一种方法，可以通过频率依赖的极化率的几何导数计算正常拉曼散射（NRS）和共振拉曼散射（RRS）光谱。在RRS情况下，极化率导数是通过考虑电子激发态的有限寿命，使用时间依赖的密度泛函理论从共振极化率中计算得出的。该方法是克莱默斯、海森堡和狄拉克形式主义的短时间近似。如果只有一个电子激发态是重要的，它与简单的激发态梯度近似方法相似，但不局限于仅一个电子激发态。由于该方法可以应用于NRS和RRS，因此可以用来获得完整的拉曼激发特征。为了测试该方法，我们给出了尿嘧啶的S2态和芘的S4、S3和S2态的结果。如预期的那样，这些结果与激发态梯度近似方法所得的结果几乎完全相同。与实验结果比较，我们发现总体上具有很好的一致性，这使得实验带能够与计算光谱中的带进行匹配。对于尿嘧啶，计算中纳入显式水被认为是必要的，以匹配溶液光谱。计算的共振增强程度在10^4到10^6的数量级，与实验发现一致。对于芘，该方法也能够区分有实验数据的三种不同电子态。计算中忽略的非谐性和溶剂效应导致了理论与实验之间的某些差异.
Jensen等人（周二）研究了这个问题。