PE555复合物中蛋白质排列对激子动力学的影响

详细研究了藻胆蛋白天线复合物PE555的环境耦合及其激子能量转移机制。进行了分子动力学模拟，随后计算了沿经典基态轨迹的垂直跃迁能量。为此，发现PE555复合物的能级分布与PE545复合物相似，尽管这两者在蛋白质结构上存在明显差异。在PE555复合物中，两个αβ单体相对于PE545结构旋转约73°，形成一个充满水的通道。此外，作为这些聚集体中颜料的双吡咯之间的连接与蛋白质在这两种结构中显示出明显差异。然而，分析各个色素与蛋白质环境的耦合时，在这两种蛋白质复合物中得到了相似的光谱密度。此外，确定了参与的双吡咯的部分跃迁电荷，以便利用静电势的跃迁电荷（TrEsp）方法计算电子耦合。为了进行比较，也使用点偶极近似法提取了耦合值。平均而言，偶极近似法预测的耦合值略大于TrEsp方法得到的值，这导致增强的种群衰减速率，如在集体平均波包动力学中测试的。此外，由于单体的不同排列导致较小的耦合值，PE555结构中的激子动力学显著慢于PE545复合物。