使用过渡金属修饰的C3N5单层的先进氢储存架构的计算特征化

氢（H 2 ）因其超高的能量密度、自然丰富性和环境可持续性而成为一种有前景的清洁能源载体。然而，其实际应用受到低效储存技术的限制。基于材料的H 2 储存为传统高压和低温方法提供了一种具有吸引力的替代方案，这些方法提高了实用性和安全性问题。本研究探索了以过渡金属（TMs；Sc、Ti 和 V）功能化的二维（2D）碳氮化物（C 3 N 5 ）单层作为有效H 2 储存的候选材料的潜力。利用密度泛函理论（DFT）、从头算分子动力学（AIMD）和统计热力学分析，我们展示了该系统卓越的H 2 储存能力。多达四种TMs（Sc、Ti 和 V）稳定地附着在C 3 N 5 单层上，表现出每个掺杂物分别为−5.92、−5.75和−5.89 eV的强平均结合能，超过其对应块体金属的内聚能。AIMD模拟确认了在400 K下的结构稳定性。每个掺杂物通过静电和范德瓦尔斯相互作用有效地吸附多个H 2 分子，实现了Sc、Ti和V掺杂的卓越理论重力储存能力（在0 K下）分别为9.65、9.48和9.32 wt %，超过了美国能源部2025年5.50 wt %的目标。H 2 分子的平均结合能处于最佳范围（−0.20到−0.60 eV），确保在实际操作条件下可逆吸附和解吸，得到了基于Langmuir吸附模型的热力学分析的验证。总体而言，功能化的C 3 N 5 是先进H 2 储存应用的有希望材料.